A grande maioria destes exemplares foi obtida através do aproveitamento de arrojamentos de animais, verificados em inúmeros pontos do litoral português e, também, pela recolha e preservação de variados espécimes obtidos nos estuários do Tejo e do Sado, resultado da sucessiva actividade de investigação científica empreendida pelo Museu na fase inicial da sua existência, em que privilegiou o estudo do património natural da região onde Cascais se insere.
Ainda no que diz respeito aos exemplares de História Natural do Museu, refira-se que as colecções de Ictiologia e de Mamalogia são constituídas, em grande número, por espécimes embalsamados, através das técnicas da taxidermia; por réplicas construídas em fibra de vidro, obtidas com recurso à dermoplastia; e, ainda, por exemplares conservados em meio líquido (álcool ou formol), como é o caso, por exemplo, dos répteis e dos anfíbios. As colecções ornitológicas são constituídas, na sua quase totalidade, por espécimes embalsamados. Finalmente, no que diz respeito às colecções de malacologia e de paleontologia, refira-se que estas são constituídas, respectivamente, por elementos calcários (muitos dos quais ainda revestidos por matéria orgânica seca), e por materiais exclusivamente minerais, embora de diferentes tipologias.